Pretendiente a la Corona española. Hijo de Carlos María Isidro (Carlos V) y sobrino de Fernando VII, intentó desde muy joven que le fueran reconocidos sus derechos monárquicos a la Corona española. El primero de dichos intentos, propuesto tras el fin de la Primera Guerra Carlista, fue propugnado por Jaime Balmes, un carlista moderado. Se trataba de unir en matrimonio a Carlos Luis de Borbón y a Isabel II, para contentar tanto a liberales como a carlistas.
Para ello, en mayo de 1845, Carlos María Isidro abdicó en favor de su hijo, quien a su vez tomó el título de conde de Montemolín, convirtiéndose en Carlos VI. Sin embargo, la operación casamentera no fraguó, puesto que los liberales habían vencido en la Primera Guerra Carlista y no estaban dispuestos a hacer concesiones políticas a los vencidos. Ante esta situación, Carlos Luis se fugó de Bourges, enclave francés donde esperaba su regreso a España, y se dirigió a Inglaterra, adonde llegó en 1846. Desde este país, y a finales de aquel mismo año, escribió un manifiesto en el que amenazaba con reavivar la lucha armada si se torpedeaba, como de hecho se hacía, una salida negociada.
Dicha amenaza se cumpliría meses después, cuando en 1847 estalló la Segunda Guerra Carlista (guerra dels Matiners), que tuvo su foco más importante en Cataluña. Tras las primeras batallas, en las que la victoria sonrió siempre a las tropas isabelinas, mandadas por el general Pavía, el ejército carlista pidió la presencia de su líder, Carlos Luis, y éste se vio obligado a abandonar su exilio en Inglaterra y trasladarse a España. Al llegar a los Pirineos, fue detenido por los aduaneros franceses y hecho prisionero.
Ello puso fin a la contienda, pero no se solucionó el conflicto. Una nueva intentona, llevada a cabo en 1860, acabó también en fracaso y al ser detenido Carlos Luis fue obligado a firmar su renuncia al trono de España. Poco después intentó invalidar el documento arguyendo que lo había firmado bajo presión, pero antes de que fuera aceptado le sobrevino la muerte, parece probable que a causa de un envenenamiento
(Londres, 1849 - Viena, 1936) Príncipe español conocido por Alfonso Carlos I como pretendiente a la corona de España; a la muerte de su sobrino don Jaime, le sucedió en la jefatura del carlismo. En su juventud luchó en el ejército pontificio contra los patriotas italianos y participó en la guerra carlista. En ella dirigió las operaciones de Cataluña (1873) y acaudilló las tropas que se apoderaron de Cuenca, donde tuvo una actuación tan violenta que Cánovas solicitó su extradición por incendio, violación y asesinato. No dejó hijos de su matrimonio (1871) con doña María de las Nieves, hija del rey don Miguel de Portugal.
En 1931, al morir sin sucesión su sobrino Jaime y a la edad de 82 años, se erigió en el nuevo caudillo de la rama legitimista y accedió al trono de España, haciendo imposible cualquier reconciliación con la otra rama de los Borbones españoles. Se instaló en el sur de Francia, muy cerca de la frontera española, desde donde mantuvo estrecha comunicación con sus partidarios. Colaboró activamente en la preparación del alzamiento nacional que condujo a la Guerra Civil española, hasta el punto de que días antes de que éste se produjera, el general Sanjurjo aceptó una Monarquía encarnada en la persona de Alfonso Carlos, con un gobierno provisional presidido por el citado general.
Tras su muerte, también sin sucesión, en septiembre de 1936, se planteó un difícil problema dinástico, ya que no quedaba ningún descendiente por línea masculina del infante Carlos María Isidro. Sus seguidores se escindieron en dos grupos: uno, partidario de reconocer como rey a Juan de Borbón y Battenberg, hijo de Alfonso XIII, y otro, mayoritario, radicado sobre todo en Navarra, que se mostraba a favor de Francisco Javier de Borbón-Parma, pariente lejano de la rama alfonsina a quien Alfonso Carlos nombró regente para que procediera a la elección de su sucesor