Pretendiente carlista a la corona de España. Era sobrino del también pretendiente Alfonso Carlos de Borbón y Austria-Este, que poco antes de morir sin sucesión le nombró Regente del Reino. Participó en los preparativos golpistas que dieron lugar a la Guerra Civil española. Para apoyar al alzamiento, presidió una Junta Suprema Militar; pero el armamento adquirido quedó finalmente confiscado en Bélgica.
Después del triunfo del Frente Popular en las elecciones de 1936 mantuvo diversos contactos con los generales Mola y Sanjurjo, y tras algunos días de negociaciones autorizó la participación de las milicias carlistas en la sublevación contra el Gobierno de la República, cuya contribución al triunfo del levantamiento fue decisiva sobre todo en la provincia de Navarra
En los primeros días de la guerra asistió en Lisboa a una serie de conversaciones para conseguir la fusión de Falange Española de las JONS y la Comunión Tradicionalista, reuniones que no dieron su fruto. Más tarde visitó la España nacional y se entrevistó con los generales Franco y Queipo de Llano, entre otras personalidades. A pesar de ser recibido con ciertas reticencias, continuó apoyando a la causa nacional y animando a sus seguidores a que se mantuviesen al lado del Caudillo
Durante la Segunda Guerra Mundial fue encarcelado por los alemanes en Schirmeck y Dachau, acusado de haber montado en Francia una red de espionaje. En 1952 se autoproclamó rey de España ante un grupo de carlistas en el monasterio de Montserrat (Barcelona) con el nombre de Alfonso Carlos I. En 1968 fue expulsado de España por orden del Gobierno de Franco; cuatro años después abdicó en nombre de su hijo Carlos Hugo
(castillo de Vartegg, Suiza, 1886-París, 1934) Príncipe español, de la Rama Carlista. Hijo de Roberto de Borbón-Parma. En la I Guerra Mundial sirvió en el ejército belga